近年来,反铁磁(AFM)自旋电子学,因其在低功耗信息存储和超快开关方面的潜力而引起了人们的广泛关注。一氧化镍,是最常见的原子力显微镜氧化物之一。
许多新颖的材料,如自旋霍尔磁阻,增强自旋电流传输,太赫兹马子和自旋轨道力矩自旋的开关,所有这些自旋相关的输运特性与一氧化镍的电子结构紧密关联,激发了带色散的实验研究,特别是在超薄膜范围内。
在理论上,一氧化镍的能带结构已被深入研究。一氧化镍是众所周知的绝缘子,但标准带理论预测一氧化镍是金属的,这引发了对一氧化镍相对较大的带隙的更详细的理论研究。
一氧化镍的带结构实验研究使用x射线光电子能谱(XPS),短等色光谱(BIS)和角度分辨光发射光谱(ARPES) XPS和BIS检测状态的密度,和ARPES揭示了带结构附近或以下费米表面。然而,在费米表面以上的带色散很少被探索。
另一方面,未被占用的能带在电子和自旋的光激发中起着关键作用,并对磁光效应有重要影响。由于一氧化镍薄膜在原子力显微镜自旋电子学中的应用前景,研究一氧化镍超薄薄膜的未占据电子结构具备极其重大意义,这有助于细化费米能量以上的未占据带结构的知识。
通过薄膜中的电子量子干涉效应可以实验确定无峰带色散,并对Fe、Co、Cu、石墨烯和绝缘体氧化镁等薄膜进行了研究。
在Ag(001)上生长的外延一氧化镍薄膜的电子能带结构的实验研究。利用低能电子显微镜,我们测量了电子反射率作为一氧化镍薄膜厚度和电子能量的函数。
我们发现一氧化镍薄膜的电子反射率随电子能量和薄膜厚度的变化而振荡,我们的实验数据可以用相位积累模型很好地描述。
该模型用于在费米表面以上4-7.5 eV和14-22 eV能量范围内沿Γ-X方向的带色散。利用第一性原理计算了一氧化镍的能带,结果与实验数据吻合较好。
此外,在与一氧化镍相同原子结构的CoO/Ag(001)系统中测量的电子反射率也显示出弱量子干涉效应,表明研究氧化亚钴中未占据带色散的可能性。
对NiO/Ag和CoO/Ag薄膜进行了SPLEEM测量,Ag(001)单晶衬底通过800+V和450○C退火循环清洗Ag(001)单晶衬底。原位俄歇电子能谱证实,Ag(001)表面不含碳和氧污染物。
最后,Ag(001)衬底在SPLEEM腔室中以450○C退火,基本压力为2×10-11Torr而这一过程的表面形态是由大的原子平坦的梯田组成的,其宽度为几百埃。
关于一氧化镍薄膜厚度的实验测量一氧化镍(001)薄膜在Ag衬底上,氧压力为~0.23单层(ML)/min,氧压力为1.0×10-7Torr,蒸发Ni。Ag上15 ML一氧化镍的LEED模式,显示了Ag上一氧化镍膜良好的外延生长。由于没台阶束和表面上的大缺陷。
一氧化镍薄膜在Ag上的外延关系为NiO[100]//Ag[100],一氧化镍薄膜中的AFM自旋沿平面内110方向。由于Ag和一氧化镍之间的晶格不匹配,在一氧化镍薄膜中存在压缩应变。此外,氧化亚钴薄膜在室温下通过蒸发生长。
在8.0×10-8Torr的氧气压力下,Co的速率为0.84 ML/min,薄膜厚度是通过监测与原子层旁层生长相关的电子反射率振荡来确定的。在反射率测量过程中,保持完全稳定的电子束电流是一个实验挑战,因为电子枪的效率在氧暴露期间降低。
因此,每隔0.25 ML逐步进行一次电子反射率测量。一氧化镍沉积。在每次电子反射率测量之前,氧气从SPLEEM室泵出,薄膜被退火到300○C ,然后冷却到室温。
反射镜面光束被电子光学柱放大,对样品表面成像。通过改变样品表面电子的入射能量,我们得到了样品的反射率光谱,作为电子能量的函数。由于在AFM一氧化镍系统中没有净磁矩,因此预计来自一氧化镍表面的反射率,对自旋极化方向不敏感。
在量子干涉测量中,入射电子束垂直于薄膜表面,电子反射率是薄膜厚度和电子能量的函数。量子干涉效应,源于薄膜表面与底部界面之间的电子反射干涉。理论上量子干涉效应被所谓的相积累模型,给出的量子化条件:
2k(E)dNiO+φ(E)=2nπ(1)k(E)是电子波向量,n是一个整数,φ(E)是总相上下表面一氧化镍薄膜的增益。相φ随电子能量的变化而变化,但与薄膜厚度无关。对于符合量子化条件的电子,反射率应达到最大值。因此,当能量或薄膜厚度发生明显的变化时,总反射率就会发生振荡
图(a)显示了在不同一氧化镍厚度的Ag(001)衬底上,生长的一氧化镍薄膜的典型反射率光谱。当电子能量低于功函数时,电子得到了充分的反射,但当电子能量高于样品的功函数时,电子的反射率迅速下降。
在这个SPLEEM仪器中,电子能量近似等于样品偏置电压加上该仪器的光电发射电子枪的1.4 eV光子能量的和。在4-7.5 eV和14-22 eV的电子能量范围内,观察到反射率的显著振荡。
相对于较厚的一氧化镍薄膜,有着更多的振幅较弱的振荡,这些反射率振荡一氧化镍厚度、电子能量来自量子干涉效应,电子反射率达到最大当法布里-珀罗干涉电子反射在NiO/真空表面和NiO/Ag接口满足情商的量子干扰条件。
厚度大于2 ML的一氧化镍薄膜在8-13 eV的能量范围内的强反射率是由于一氧化镍薄膜中的带隙。由于带隙中没有可用的电子态,在这个能量范围内的电子不能穿透一氧化镍薄膜,导致带隙内的高电子反射率较高。
结果还表明,当一氧化镍薄膜厚于2 ML时,一氧化镍薄膜的体能隙发展良好。
反射率会随薄膜厚度的变化而周期性振荡,但不同电子能量下的振荡周期不同。为了突出量子干涉,我们将一氧化镍的光谱归一化为3-15 ML的平均光谱。
电子与能量在一氧化镍能量波段,可以传输到一氧化镍薄膜和部分反射从NiO/Ag界面,这样电子反射在NiO/Ag和NiO/真空界面,可以相互干扰。导致反射率振荡与电子能量和薄膜厚度,即量子干涉效应。
由于一氧化镍的非弹性平均自由程有限,较厚薄膜中的振荡变弱。虽然很难定量确定一氧化镍的平均自由程,但我们的根据结果得出,平均自由程应该小于14 ML,与氧化镁薄膜相似。
需要注意的是,一氧化镍厚度小于10 ML的反射率光谱,在一氧化镍厚度的整数层处表现出离散峰,表明了一氧化镍薄膜的逐层生长模式。这些离散峰可拿来校准一氧化镍薄膜的一氧化镍厚度。
因此,从这种量子干涉效应实验得到能带色散,一氧化镍薄膜的能带色散可以完全从实验数据中确定,而不需要任何关于相位值的模型。
为了将该测量结果与理论作比较,一氧化镍采用密度泛函理论(DFT)计算,使用维也纳从头计算模拟包(VASP 5.3.3)。利用广义梯度近似(GGA)内参数化的投影增强波(PAW),势来解释电子交换和相关性。
投影仪增强波势包括16个Ni价电子(3p 6 3d 8 4s 2)和6个氧价电子(2s 2 2p 4)。考虑到反铁磁自旋结构,我们采用了具有Fm3m空间群的菱形单元单元(包含2个一氧化镍的化学式单位)。
我们计算的参数是一个520 eV的平面波能量,一个(8×8×8)蒙克霍斯特-包k点采样网格,以及每个原子上的0.01 eV/A的力公差用于结构弛豫计算。为了更准确地描述电子结构,我们采用混合函数HSE0643来计算能带结构。
我们的计算重现了,一氧化镍的绝缘子性质,带隙约为4.36 eV,这与4.3 eV的实验结果一致。实验数据与理论计算结果吻合较好,说明电子反射率的量子干涉效应,确定反铁磁氧化物未占据带结构的有效方法。
值得注意的是,在7.5 eV和14 eV之间有一个带隙。因此在这个能量范围内,没有观察到电子反射率振荡。一氧化镍薄膜预计将经历从顺磁相变到原子力显微镜状态的过渡厚度1纳米。
但是电子反射率光谱显示,并没有明显转变在dNiO~5毫升,所以测量一氧化镍可能对一氧化镍薄膜的磁相变不敏感。
氧化亚钴具有与一氧化镍相同的原子结构,也可以在Ag(001)表面外延生长。因此,我们也研究了CoO/Ag(001)体系中的电子量子干涉效应。
然而氧化亚钴薄膜的反射率振荡,要弱于一氧化镍薄膜。当厚度在7 ML以上时,氧化亚钴薄膜中的量子干涉效应消失了,这可能表明氧化亚钴薄膜中的电子的平均自由程,比一氧化镍薄膜中的电子要短。
另一方面,我们的结果也表明,氧化亚钴薄膜的表面形貌,不如一氧化镍薄膜好,因为只有在氧化亚钴厚度小于5 ML时,才能观察到整数层的离散反射率峰。较差的表面光滑度会降低电子的反射率,使振荡较弱。
在电子能量高于11 eV的未占据区,量子干涉效应难以观察到,这是由于较高电子能量的平均自由程较短。由于量子干涉效应仅在非常薄的氧化亚钴薄膜中观察到,因此很难利用相位积累模型。
我们利用SPLEEM研究了在Ag(001)上生长的一氧化镍和氧化亚钴薄膜的电子反射率。量子干涉诱导的振荡电子反射率与薄膜厚度和电子能量的关系。通过相积累模型实验推导出了一氧化镍沿Γ-X方向的未占据带色散,与第一性原理的计算结果一致。
由此可见,原子力显微镜薄膜中电子的量子干涉效应,可拿来探测费米表面上方的未占据电子结构,这有助于进一步了解原子力显微镜氧化物的能带结构,对其发展具备极其重大的意义。
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