近日,英国曼彻斯特大学的Kostya S. Novoselov教授联合多国研究人员采用几何和光学方法探索了具有高各向异性的范德瓦尔斯材料。团队提出了一种基于范德瓦尔斯材料的晶体几何形状和光学性质的研究方法,旨在发现具备高各向异性属性的新型范德瓦尔斯材料。
通过这种方法,团队发现了一种名为As2S3的材料,其具有约比金红石高20%的平面光学各向异性,且其可见光范围的折射率和透明度也超过了金红石,这打破了金红石长达一个世纪的记录。这一发现为新一代纳米光子学的发展开辟了新的途径。
现代纳米光子学利用大量新颖的现象来实现先进的光操纵,这中间还包括连续体中的束缚态、手性保全反射、虚拟现实成像等。材料折射率的某个或某些成分能够最终靠牺牲其他成分来进一步提升,由此产生一系列新型材料。这些材料同时具有高折射率和高各向异性(如图1)。因此,近年来高各向异性技术带来了新的应用,使集成纳米光子学发生了革命性的变化。
最有前景的各向异性材料是范德瓦尔斯晶体,它们是二维材料的块状对应物。尽管材料科学有了显著的进步,金红石在可见光范围内仍就保持着最强的平面光学各向异性的记录,然而令人惊讶的是金红石的发现已逝去了几十年,这也启发了低对称性范德瓦尔斯晶体的深入研究。
在这项工作中,研究团队为这一长期挑战提供了解决方案。研究表明,三硫化二砷As2S3在其他低对称性晶体中脱颖而出(如图2)。研究人员通过微透射光谱和椭圆偏振光光谱,结合量子力学计算,发现该材料在可见光范围内仍具有较高的面内光学各向异性(如图3)、高折射率(如图4)、零光损耗(如图5)。
这些特性丰富了在纳米尺度上各种新的光子应用。特别是As2S3的高光学各向异性可用于实现平面结构的手性光学响应、非平凡拓扑相奇点、极端表皮深度波导、减小波导间串扰、以及各向异性光学响应的超表面或超材料的设计简化等。
此外,As2S3除了在团队的工作中显示出高的光学各向异性外,还显示出高的机械各向异性。该研究结果能引领低对称性材料的加快速度进行发展,成为各向异性评价中的里程碑。(来源:LightScienceApplications微信公众号)
图1各向异性晶体结构是高光学各向异性的起源。a.典型各向异性晶体的晶格参数及其带隙的比较。a1和a2代表面内晶格参数。b.沿晶体学b轴(上)和a轴(下)观察As2S3的单斜晶体结构。黑色虚线框显示晶胞。
图2 As2S3各向异性晶体结构,综合表征。沿a. c *-b*、b. c*-a*和c. b*-a*倒易平面的XRD图谱。沿d. a轴、e. b轴、和f. c轴切割。橙色和蓝色曲线分别代表导带和价带。
图3 As2S3的光学特性。As2S3薄片的a. 平行偏振和b. 交叉偏振的As2S3薄片偏振微透射光谱。计算了As2S3对于c. 平行和d. 交叉偏振配置的偏振微透射率。虚线表示晶体学轴a(红线的各向异性光学常数。插图显示As2S3的面内双折射。
图4 As2S3的高折射率和双折射率材料体系。As2S3和常规光子材料在其透明窗口中的a. 折射率 b. 双折射。c. As2S3在透明窗口中的最大面内折射率与一些已知的高折射率材料比
图5 基于超薄As2S3的真零阶四分之一波片。a.As2S3波片的概念。b.经典和As2S3真零阶波片的相位延迟比较。c.实验装置的示意图。测量了在d,512nm和e,559nm处的偏振透射率计数图。虚线表示四分之一波片的运作时的状态。数据被归一化为整个图中每个波长的透射光的最大值。透过率的计算是基于图3e在f, 512 nm和g, 559nm处的各向异性介电函数。
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